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Operando IR-MS技术揭示CO2加氢制甲醇催化机理

文章附图

中国科学院大连化学物理研究所李灿院士研究团队在CO2加氢制甲醇的机理研究方面取得新进展。利用operando IR-MS技术,揭示了ZnZrOx固溶体催化剂上相邻的Zn-O-Zr不对称活性中心对于CO2活化和催化加氢的协同促进机理。

      利用太阳能等可再生能源,通过光催化、光电催化或电催化分解水制氢耦合 CO₂ 加氢制甲醇等燃料或化学品是实现碳中和目标的有效策略,也是人工光合成的重要路径。CO₂ 加氢制甲醇过程中,产物的选择性调控和催化剂稳定性是制约甲醇高效制备的关键因素,以 ZnZrOx 催化剂为代表的固溶体催化剂可以同时实现甲醇的高选择性制备和长时间的稳定运行,但是 H₂ CO₂ 在此类固溶体催化剂表面的吸附活化及吸附物种如何加氢转化为甲醇的微观机理等仍不清楚。

      本工作利用Operando IR-MS技术和理论计算方法,揭示了 ZnZrOx 催化剂上 CO₂ 加氢制甲醇这一反应从初始阶段的反应物分子吸附到中间物种转化再到产物生成的基本过程。

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